液体注入纳米结构复合材料制备高性能热界面材料，液金注入实现界面热阻<1mm² KW-1
卡内基梅隆大学申盛(sheng shen)教授团队提出了一种可印刷高性能液体注入纳米结构复合材料的制备方法，该复合材料由一个机械柔软且导热的双面铜纳米线阵列支架组成，支架中注入了一种定制的热桥液体，可抑制接触热阻。液体注入概念适用于各种热界面应用。当用液态金属注入纳米结构复合材料在界面处表现出<1 mm² KW -1 的超低热阻，在芯片冷却方面优于最先进的热界面材料。纳米结构复合材料的高可靠性使其在极端温度循环下性能不受影响。研究设想将液体注入纳米结构复合材料作为数据中心、GPU/CPU 系统、固态激光器和 LED 中冷却应用的通用热界面解决方案。这种液体注入纳米结构复合材料 (LINC)，可用作通用的高性能 TIM。LINC由独特的机械柔顺性和导热性的双面 Cu 纳米线 (CuNW) 阵列支架组成，支架中注入了定制的热桥液体。通过可扩展的模板电化学沉积在薄Cu箔（厚度约为 10µm）的两侧生长垂直排列的CuNW，其典型直径为200nm，高度约为25µm。此外，CuNW具有高均匀性，高度差<3µm。由于Cu的高热导率和 CuNW 的高长宽比（>100），双面CuNW阵列与中心Cu箔一起用作导电和柔顺的支架。CuNW阵列的高柔顺性确保它们能够像“纳米弹簧”一样与物体表面的形貌相符，从而充当界面上高效的热流通道。通过将纳米线-表面点对点的“干”接触转变为纳米线/液体-表面复合接触，液体灌注方法可以有效地将CuNW尖端与目标表面热桥接，从而显著降低LINC的接触热阻（考虑到液体的热导率通常比空气高一个数量级以上）。采用高热导率灌注液体（例如液态金属）也有助于大幅降低LINC的体热阻。因此，与主要关注降低体热阻的现有TIM研究相比，LINC同时实现了低体热阻和低接触热阻。此外，灌注液体功能多样，可高度定制，适用于广泛的应用。当使用非粘性液体（例如非挥发性溶剂、液态金属等）时，LINC 可进行预封装并提供高度的可返工性，从而方便重复使用。与材料兼容性受限的高温焊接工艺不同，在LINC中使用低粘度液体粘合剂（例如树脂、强力胶等）可以在室温下对两个基板进行热粘合，这不仅可以在界面处保持类似于焊接的强大结构完整性，而且还扩展了其对聚合物和陶瓷等不可焊材料的适用性。图1：液体注入纳米结构复合材料(LINC)。（a）LINC示意图，其中超薄、机械柔顺且导热的双面铜纳米线 (CuNW) 阵列支架注入了定制的热桥液体。CuNW 阵列像“纳米弹簧”一样贴合目标表面，并充当界面上的高效热流通道。注入的液体有效地将 CuNW 尖端与目标表面热桥接，从而大大抑制了LINC的接触热阻。多功能热桥液体允许预封装，在使用非粘合剂时提供可返工性，并能够在室温下实现两块基板的热粘合，类似于焊接，但在使用粘合剂时，其适用范围扩展到不可焊接的材料，因此，作为一种通用的高性能热界面材料 (TIM)，其可高度定制，适用于广泛的应用。（b）CuNW支架的顶视图原子力显微镜图像。（c）CuNW支架的横截面扫描电子显微镜 (SEM) 图像，比例尺，20 μm。（d）CuNW支架、（e）甘油-LINC、（f）液态金属-LINC的图片，尺寸约为30×30毫米。图文导读图2：热和机械特性。
（a）典型的频域热反射 (FDTR) 数据图和与传热模型的最佳最小二乘拟合。插图：测试样品的图片和 9 个测试点（蓝色标记），比例尺为 5 毫米。（b)直方图总结了从不同测试点的 FDTR 测量中提取的铜纳米线 (CuNW) 阵列层的热导率。(c)示意图显示了ASTM D5470 标准热测量的原理。(d)按照ASTM D5470 标准测试的含有和不含不同热桥液体的液体注入纳米结构复合材料 (LINC) 的压力相关热阻，其中 Liquid-Metal-LINC 显示出极低的热阻（< 1mm²KW-1）在 50 Psi 以上。使用与参考值相同的设置测量了两种市售导热膏，其报告热导率分别为 8.5 WmK−1和14.2 WmK−1，误差条数据可在源数据中访问。(e)使用原位圆柱形扁平冲头压痕对孤立 CuNW 束的刚度进行表征。插图：孤立纳米线束纳米压痕过程的扫描电子显微镜图像，比例尺为 5μm。(f）连续刚度测量中的位移与刚度曲线显示了来自三个不同压痕位置的单面和双面薄膜的刚度结果，其中双面薄膜的刚度约为单面薄膜的一半，表明双面设计的结构优势。源数据以源数据文件的形式提供。图3：液体注入纳米结构复合材料 (LINC) 的原位功率循环和温度循环测试。
（a）真实图像，以及(b)用于测试热界面材料 (TIM) 循环稳定性的原位功率循环测试装置示意图。（c）Liquid-Metal-LINC 的典型循环温度曲线。（d）在>2600 次功率循环中测得的环境温度和平衡加热器温度之间的温差。Liquid-Metal-LINC 表现出高可靠性，性能无明显下降。（e）安装在 Linkam 台上的组件图片，该台配备液氮泵，可精确快速地控制温度。（f）使用 Linkam 台在 -55°C 至 125°C 的极端温度范围内进行 1000 次循环加速老化试验。（g）示意图显示了温度循环前后的温度历史测量，其中当内置38W 陶瓷加热器打开时，使用热红外显微镜监测碳钢基板的顶面温度。（h）实时碳钢基板表面温度数据。Liquid-Metal-LINC 组件在 1000 次循环后表现出稳定的热性能。图4：CPU 冷却测试演示。
（a）自制开放式桌面测试站，配备65W标准办公级CPU和空气冷却器，右侧图片显示了测试 CPU 上涂抹的导热油脂和 LINC。（b）示意图显示了注入液体的热桥效应机制，其中纳米线表面点对点“干”接触转变为纳米线/液体表面复合接触，接触热阻大大抑制。（c）使用不带和带有不同热桥液体的液体注入纳米结构复合材料 (LINC) 时测试 CPU 在满负荷下的温度数据。空气、IPA、甘油、水和液态金属的导热系数 (k) 分别约为 0.024、0.140、0.287、0.600 和 73 WmK−1。随着k增加而改善的散热效果和观察到的 IPA 桥接界面的两级温度行为清楚地验证了热桥液体的热传输机制。（d）使用 Liquid-Metal-LINC 对最先进的热界面材料 (TIM) 进行基准测试时，满负荷下测试的 CPU 的温度数据。参考TIM 1、2 和 3 是广泛使用的导热油脂和相变材料垫，其声称的热导率分别为 3.8、8.5 和 14.2WmK−1。（e）使用 Glycerol-LINC测试的CPU在满负荷下经过 20 次组装和拆卸之前和之后的温度数据。稳定的热性能表明 LINC 具有强大的可返工性。（f）热模型模拟了不同功率密度下界面温度差距的减少，其中当 TIM 热阻从4 mm2 KW−1降低到 1 mm2KW−1时，温度会降低约 4K。该LINC是一种多功能、高性能的TIM。在LINC方案中CuNW支架的高热导率（>76Wm−1K−1）实现了较低的体积热阻，而热桥液体的灌注有效地减轻了接触热阻，并导致总热阻显著降低，从裸CuNW支架的28.72±1.14 mm²KW−1降低到ASTM D5470标准测试下的液态金属-LINC 的超低值<1.0 mm2 KW−1。由于LINC两侧都有柔顺且亲水性的CuNW 阵列充当“纳米弹簧”并保留灌注的液体，因此在宽温度范围和较大的CTE失配下，LINC在>2600 次功率循环和1000次温度循环中均表现出稳定的性能。在CPU散热测试中，液态金属LINC展现出超越先进TIM的卓越散热性能。热桥液体的高度可定制特性使LINC既可以像焊接一样进行机械连接，也可以像导热垫一样高度可返工。总体而言，LINC在保持高可靠性的同时，显著降低了界面热阻。因此，LINC在增强高能量密度设备和系统的热管理方面展现出巨大潜力，有助于提高未来的能源效率和可持续性。
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